熙寧二年（1069年）被韓維、王安石推薦，漸受重用。其間與呂惠卿協助王安石制定新法，計有青苗法、免役法、保甲法、農田法，大臣及朝士多反對新法，唯獨呂惠卿與曾布始終堅定不移。升為修起居注，任翰林學士兼三司使。呂惠卿因父喪丁憂，王安石推薦曾布接替。

熙寧七年（1076年），朝臣大力反對市易法，宋神宗令曾布追究，曾布發現呂嘉問多收利息，利用官府權力而行兼併之事。最後曾布因反對市易法，被王安石撤職，貶為地方官，知饒州、潭州（今長沙）、廣州、桂州等地縣令。元豐末年，恢復為翰林學士，遷戶部尚書。

司馬光為政，諭令增捐役法，曾布不同意曰：「免役一事，法令纖悉皆出己手，若令遽自改易，義不可為。」結果又被外調。紹聖元年（1094年），宋哲宗親政，任知樞密院事，力贊章惇「紹述」，新法又得到推行。

元符三年（1100年）正月，哲宗病故，章惇以為「端王輕佻，不可以君臨天下。」曾布斥道：「章惇，聽太后處分！」宋徽宗即位，向太后聽政，擔任宰相主持國政，韓忠彥擔任左相，時人戲稱「龜鶴宰相」，繼續推行新法。建中靖國元年（1101年），向太后駕崩，宋徽宗親政。崇寧元年（1102年），被蔡京所排擠，御史交相彈劾：「呼吸立成禍福，喜怒邃變炎涼」。多次貶為地方官，發往太平州（今安徽當塗）居住，貶為司農卿，分司南京，再貶為賀州別駕、廉州司戶，大觀元年（1107年），死于潤州（今江蘇鎮江）。贈觀文殿大學士，謚「文肅」。

曾布一生積極參與王安石變法，在司馬光執政時，仍堅定地維護新法，《宋史》將曾布列入奸臣傳，但梁啓超稱他是「千古骨鯁之士」，「其才其學，皆足以輔之」。其妻魏玩為宋朝女詞人之一。

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